Neue Erkenntnisse zur Energieumwandlung bei der Photosynthese
Bemerkenswerte und unerwartete Einblicke in die Funktionsweise des biologischen Systems: Quantenchemische Berechnungen beleuchten angeregte Zustände der Chlorophyllmoleküle
Dr. Dimitrios Pantazis, MPI für Kohlenforschung
Mit Hilfe von Multiskalen-Simulationsmethoden und modernsten quantenchemischen Berechnungen untersuchten Dr. Dimitrios Pantazis und seine Gruppe die Eigenschaften des angeregten Zustands der Chlorophyllmoleküle, die im Enzym Photosystem-II enthalten sind. In ihrer Studie gelang es erstmals, das spezifische Paar redox-aktiver Cofaktoren, ein Chlorophyll- und ein Pheophytin-Molekül, zu identifizieren, das für die Umwandlung der Anregungsenergie des Sonnenlichts in einen durch Ladungsübertragung angeregten Zustand verantwortlich ist. Dieser Zustand ist der Vorläufer aller nachfolgenden chemischen Umwandlungen. Darüber hinaus zeigten sie, dass das spezielle Verhalten spezifischer Chlorophylle und die Richtungsabhängigkeit der Ladungstrennung nicht, wie bisher angenommen, das Ergebnis intrinsischer Eigenschaften oder der räumlichen Anordnung der Chromophore sind, sondern ausschließlich durch das elektrostatische Feld des umgebenden Proteins entsteht und gesteuert werden.
Diese Entdeckungen haben grundlegende Auswirkungen auf das Verständnis des biologischen Systems und für den Entwurf künstlicher Photosynthese-Systeme. Die Studie zeigt, dass die Protein-Matrix, in die lichtempfindliche Chromophore eingebettet sind, funktionell wichtiger sein kann als die Chromophore selbst. Die Forscher beschreiben in ihrer jüngsten Veröffentlichung, wie die spezifische Anordnung der Chromophore zu einem aufstrebenden Ladungsübertragungsverhalten und einer Richtungsabhängigkeit innerhalb des kombinierten Systems führt, welche über die intrinsischen Eigenschaften und Fähigkeiten seiner einzelnen Komponenten hinausgeht.
Originalveröffentlichung
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Originalveröffentlichung
A. Sirohiwal, F. Neese, D. A. Pantazis; "Protein Matrix Control of Reaction Center Excitation in Photosystem II"; J. Am. Chem. Soc.; 2020, 142, 18174-18190.
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